近日，bd综合下载物理学院超硬材料国家重点实验室邹勃团队杨新一课题组与北京高压科学中心郑海燕研究员和李阔研究员、国家脉冲强磁场科学中心韩一波教授、日本大强度质子加速器设施—“J-PARC”Takanori Hattori研究员、bd综合下载朱品文教授、刘兆东教授和杨兵教授、中国工程物理研究院房雷鸣研究员等人合作，利用压强处理工程和氢键协同效应，在不含重原子的有机小分子间苯二甲酸（IPA）材料中点亮三重态激子，提高磷光效率和寿命，实现高效荧光/磷光混合型白光发射。相关成果以“Brightening triplet excitons enable high-performance white-light emission in organic small molecules via integrating n-π*/π-π* transitions”为题发表在《Nature Communications》（Nat. Commun. 2024, 15, 7778）上。
基于三重态激子发射的有机室温磷光材料在光电子学、防伪标识和信息加密等领域具有广阔的应用前景。然而，如何克服自旋禁阻的影响，有效点亮、稳定三重态激子的辐射跃迁，进而提高室温磷光发射的效率和寿命一直是该领域亟待解决的关键科学问题。此前，邹勃团队杨新一课题组基于压强处理工程成功实现了MOFs的单色荧光增强（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202210836；Adv. Funct. Mater. 2023, 33, 2300109）、压强诱导蓝色发光并截获（Adv. Mater. 2023, 35, 2211729）、压强诱导多色发光并截获（Adv. Mater. 2024, 2403281）以及双荧光态调制的非掺杂白光（Nano Lett. 2024, 24, 9898−9905）。因此，基于前期对荧光光物理过程的有效调控，如何利用压强处理工程点亮三重态激子，提高磷光效率并将其截获至常压，一直以来是团队所追求的目标。
在本工作中，邹勃团队杨新一课题组以不含重原子的有机小分子IPA材料为研究对象，通过压强处理工程和氢键协同效应成功在环境条件下点亮和稳定了IPA三重态激子的辐射跃迁，将其磷光量子产率从初始的7 %有效提高到40 %，磷光寿命从888.6 ms延长至900.2 ms。进而实现IPA的明亮荧光/磷光混合型白光发射，光致发光量子产率从19 %显著提高到75 %。原位高压同步辐射X射线衍射、中子衍射、红外吸收光谱和密度泛函理论计算表明，压强处理工程能够增强IPA分子间氢键相互作用，使其在有效减少三重态激子非辐射损耗的同时，促进IPA实现n-π*/π-π*混合跃迁。这种混合跃迁模式可以有效增强IPA的自旋轨道耦合，降低单重态和三重态的能隙差∆EST。进而极大地加速IPA系间窜越过程，提高三重态激子的布居，促进磷光发射。最终实现IPA的高效荧光/磷光混合型白光发射。此工作首次利用压强处理工程和氢键协同效应点亮三重态激子，提高磷光效率，并将高磷光态“截获”至常压，为环境条件下高效磷光材料的设计和开发提供有效的新策略。
图：通过压强处理工程点亮IPA三重态激子，提高磷光效率和寿命，实现高效荧光/磷光混合型白光发射。
bd综合下载物理学院超硬材料国家重点实验室杨青博士为本文的第一作者。本文通讯作者为bd综合下载物理学院超硬材料国家重点实验室杨新一教授和邹勃教授。该工作得到了国家自然基金委面上项目等资助，同时也得到了上海光源同步辐射BL15U1线站，国家脉冲强磁场科学中心，日本大强度质子加速器设施—“J-PARC”，中国绵阳研究堆中子科学平台和国家重大科技基础设施-综合极端条件实验装置B1线站的大力支持。
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https://www.nature.com/articles/s41467-024-52196-7
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